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催化型 DPF 对车用柴油机气态污染物的影响研究

发布日期 2016-09-07 09:37:59  作者:  浏览次数:

近年来,中国各地频发严重的雾鄄霾污染引起政 府和民众的高度关注。 空气中的灰尘、硫酸、硝酸、 有机碳氢化合物等粒子能使大气变混浊,视野模糊, 并导致能见度低,如果水平能见度小于 10 km ,将 这种非水成物组成的气溶胶系统造成的视程障碍称 为霾(Haze)或灰霾(Dusthaze)。 一般相对湿度小于 80% 时的大气混浊视野模糊导致的能见度恶化 是霾造成的;相对湿度大于 90% 时的大气混浊视野 模糊导致的能见度恶化是雾造成的;相对湿度介于 80% ~ 90% 时的大气混浊视野模糊导致的能见度恶 化是霾和雾的混合物共同造成的,但其主要成分是 霾。 从形成过程来考虑, 霾是较干的、 湿度小于80% 的气溶胶,可由其一次源和二次源生成,其中, 气溶胶的一次源是指直接以颗粒物形式排到大气中 的气溶胶;二次源是指排到大气中的气态污染物,经 过复杂的大气化学过程,在大气中生成的气溶胶粒子。中国陆地众多污染源排放到大气中大量的 气体,这些气体经过大气化学反应在大气中最终一 部分转化为气溶胶粒子,即二次气溶胶粒子。 一 次气溶胶与直接排放源密切相关,天气条件却控制 着区域中占多数的二次气溶胶的形成及总体颗粒浓 度变化。 随大气中光化学水平的增强,二次气溶 胶粒子的生成量呈数倍增长,一次气溶胶粒子排放 浓度增长不大。 氮氧化物 NOx、氨气 NH3 和二氧 化硫 SO2 不仅是形成酸沉降最关键的反应性气 体 ,而且同一氧化碳、挥发性有机物 VOCs 等成为 大气中形成二次气溶胶粒子的重要的气态前体 物,对大气中细颗粒物 PM2.5 的形成有重要贡 献。 由中国北京、上海等城市的大气细颗粒物 来源解析结果分析,机动车污染物排放是各大城市 中大气细颗粒物污染的最主要来源 ,尤以柴油车 尾气的一次颗粒排放物和二次气溶胶气态前体物排 放最为突出。

目前,由于柴油机优越的动力性和经济性广泛 用于交通运输和非道路机械领域。 柴油机技术已经 取得重大突破,但仅依靠柴油机机内净化技术难以 满足日益严格的排放法规要求。 由于今后法规 中,对柴油机颗粒质量、数量排放将严加限制,针 对柴油机颗粒物排放控制技术,其他国家常用的技 术路线是柴油机颗粒捕集器 DPF 在前端耦合颗粒 氧化催化转换器 DOC 组成连续再生颗粒捕集器, 该技术不仅达到高效的颗粒捕集效果,而且,通过前 端的 DOC 将排气中 NO 氧化成 NO2 ,生成的 NO2 氧化 DPF 中捕集的碳烟颗粒实现 DPF 连 续 再 生。 在 DPF 载体上涂覆贵金属等催化剂涂层, 即催化型颗粒捕集器 CDPF,将更有利于降低堆积 碳烟的起燃温度,实现 DPF 的低温再生。 然而,诸 多学者更多地关注 CDPF 对颗粒捕集特性、再生机 理方面的研究,但文献中,鲜有专门针对 CDPF 对柴油机气态污染物的影响,特别是针对不同催化 剂配方的 CDPF 对二次气溶胶的气态前体物的影响 进行深入研究。

研究基于催化器小样评价测试仪对制备的不同 催化剂 CDPF 小样进行活性评价,探讨不同催化剂 组分对代表性气态物 COC3H8 的起燃特性进行分 析,再结合柴油机台架性能测试,采用 AVL(System for emission sampling and measurement,SESAM)FT IR 傅里叶变换红外光谱仪对全尺寸 CDPF 进行柴 油机气态污染物影响研究。 综合了催化剂性能模拟 和柴油机台架实验手段,分析不同催化剂的 CDPF 对柴油机排放(二次气溶胶)气态前体物的影响,同 时,也为 CDPF 催化剂的研发、柴油机后处理关键技 术优化提供科学指导。


1 实验部分

1. 1 催化剂的制备

 

采用浸渍法制备不同贵金属含量的 CDPF 小 样。 首先, m(酌鄄Al 2O3 ) / m(Ce2O3 )质量比为 2 1 与硝酸和去离子水配制原料溶液,经搅拌机充分搅 拌 0. 5 h,球磨 12 h 以后,用浸渍法涂敷于 200 目的 堇青石载体上,经过 1 h125 益的烘干,4 h550 益焙 烧处理,然后分别按照 m(Pt) / m(Pd) / m(Rh)分别 为 10 5 110 2 1的质量比与定量 Fe2O3 的前驱体 Fe(NO3 )3 配制浆料,对堇青石载体进行浸渍涂敷, 每次浸渍后经过 1 h125 益烘干,以及 550 益的焙烧 固定涂层,两步浸渍后,得到贵金属负载量分别为 25(Pt / Pd / Rh,10 5 1)30(10 2 1) 35(10 2 1) g / ft 3 3 CDPF 小样,CDPF 小样具体参数见 表 1


1. 2 催化器小样活性评价

CDPF 小样评价模拟反应器采用天津科达动力 CES13A,该仪器可进行 COC3H8 起燃温度 t 50和转 换效率的研究,其中,COHC 的分析单元采用不分 光红外线分析仪 NDIR,设备的重复性和一致性精 度均小于 2% 。 柴油机的排气温 度 更 多 集 中 在 200 ~ 400 ,因此,研究在进行模拟实验时,设计温 度控制从 180 ~ 400 益进行升温, 180 ~ 300 ,每次升温 10 , 300 ~ 400 ,每次升高温度50 , 每个温度工况下恒温进行实验 5 min。 参考文献 中[16 ~ 18]模拟反应器进气浓度参数,结合柴油机实际 气态排放物的特点[19] ,模拟实验条件参数见表 2



1. 3 柴油机 CDPF 台架性能测试

为研究在柴油机真实排气气氛中 CDPF 的催化 性能,采用相同的催化剂制备工艺,分别制备同 C1 / C2 / C3DPF 小样相同催化剂比例、负载量的全尺寸 CDPF,3 CDPF 的尺寸均一致,详细参数见表 3。 以一台重型车用电控高压共轨、增压柴油机为实验 样机,具体参数见表 4



实验采用奥地利 AVLPUMA 全自动实验台架 控制柴油机按照试验工况运行;气态排放物测试采 用多组分测试系统 AVLSESAM FTIR 傅里叶变换 红外光谱仪。 FTIR 红外光谱仪的测试原理见文 献[20] 。 相对于其他光谱测量方法,FTIR 测量具有 极高的分辨率、极快的扫描速率、高灵敏度等优点,该设备的重复性和一致性精度均小于 3% 。 因此, 特别适合于对柴油机排气中超过 25 种不同的气体 成分进行同时测试,包括 COTHCNONO2 SO2 、 醛类和醇类等,尤其适用于低浓度的微量气态排 放物[21,22]

在其他国家柴油机颗粒后处理技术应用中,通 常在 CDPF 前端耦合 DOC 实现连续再生功能,实验 为模拟柴油机实际应用中的排气组分,在进行柴油 机 CDPF 性能实验时, CDPF 前端耦合同一个 DOC, DOC 出口、CDPF 进口( inlet) 的污染物浓 度作为基础数据,研究 CDPF 对气态物的影响。 实 验 选 用 柴 油 机 稳 态 测 试 工 况, 在 额 定 转 速 1 400 r/ min下 依 次 设 定 负 荷 百 分 比 10% 25% 50% 75% 100% ,此实验程序重复 3 ,实验结 果计算平均值,根据实验数据的误差分析,实验中每 个工况点 3 次实验数据标准差与平均值的比值最高 不超过 5% 。 完成一组实验,再更换不同的 CDPF 进行下一次实验,为了保证实验条件的一致性,以柴 油机单独使用 DOC 的出口温度为参考依据,在相 同工况,CDPF 入口温度稳定在依3 益 范围内,方可 进行排放测试。 研究中所用柴油硫含量。

 

2 结果与讨论

2. 1 催化器小样活性评价

起燃温度特性评价的是催化剂的低温活性,主 要取决于催化剂组分。 图 1 为不同催化剂的 CDPF 小样对 CO 的起燃特性。



由图 1 可知,随反应温度升高,不同 CDPF CO 的降低率均呈递增趋势,而随温度变化的升高 程度因涂层中催化剂贵金属含量不同而异。 贵金属 含量为 35 g / ft 3 C3DPF 具有最优的起燃特性,180 ~ 200 益升温过程中,CO 降低率由 8. 5% 迅速增 加到 92. 5% ,起燃温度 t 50(转换效率达到 50% 的温 度) 191 ,见图 2;当反应器温度超过 200 益后, C3DPF CO 的降低率增加不明显, 温度超过 240 益后,降低率基本维持在 97. 5% 。 随温度升高, 贵金属含量为 25 g / ft 3 C1DPF CO 的起燃特 性呈磁滞曲线,起燃温度为 224 益。 C2DPF 的贵金 属含量为 30 g / ft 3 , CO 的起燃温度为 212 益。 随 贵金属含量的增加,CDPF CO 的起燃温度 t 50 依 次降低,表明涂层中贵金属含量明显影响 CO 的低 温催化氧化效率。 这主要因为,在相同的实验条件 下,贵金属含量较高的 CDPF CO HC 竞争吸 附的情况下能够为 CO 提供更多的吸附活性位和吸 附氧。


C1鄄DPF C3H8 的低温起燃特性较差,当温度 高于 220 益后,C3H8 的降低率开始增加,C3DPF C3H8 的降低率在 200 益就增加到 41. 0% C1 / C2 /C3DPF C3H8 的起燃温度 t 50 分别为 242223 202 ,见图 2,增加贵金属含量会不同程度地降低 C3H8 的起燃温度。 然而,由于贵金属比例不同,起 燃温度的变化与贵金属含量呈非线性关系[23] 。 同 CO 起燃温度特性具有相同趋势,贵金属含量越高, CDPF C3H8 的起燃温度 t 50越低,即表现在低温具 有较高的催化活性。 这可以解释为不同贵金属负载 量对 COC3H8 氧化反应表现出的不同转换频率,因 而对 COC3H8 氧化反应表现出更高的单位位点反 应活性[24] CDPF C3H8 的起燃温度均高于 CO 的起燃温度。 一方面,CO C3H8 在催化剂的反应 活性位不同,烷烃中 C-H 键离能大于 C-O 的键离 能,因此,需要更高的反应温度;另一方面,在混合气 中 CO 的存在会增加 Pd 以及 Pt HC 的起燃温度, 这是因为 CO HCO2 在活性位存在竞争吸附关 系,需要脱附已吸附的 CO HCO2 吸附空出活性 位[25] ;C1DPF C3H8 的起燃温度比 CO 起燃温度 高 18 , C2 / C3DPF C3H8 CO 起燃温度的 差值均为 11 益。 这可能由于 Pt / Pd 值不同的结果, Skoglundh [23]研究表明,双金属 Pt / Pd 既能为 CO 提供 Pd 活性位,又能为 THC 提供 Pt 活性位,然而, 不同 Pt / Pd 比例对 COTHC 的起燃特性影响不同, Maillet [26]通过模拟研究和发动机台架实验证明, 2 11 1 Pt / Pd 催化剂相比,3 1 Pt / Pd 能使 催化剂对 CO THC 同时具有较好的起燃特性。 实验中, C1DPF 催化剂中 2 1 Pt / Pd 相比,Pt / Pd 5 1 C2 / C3DPF 均对 CO C3H8 具有较低 的起燃温度, C2 / C3DPF C3H8 CO 起燃温度 差值均为 11 ,推测在相同比例的贵金属催化剂 中,催化剂的剂量可能对 CO C3H8 的起燃温度影 响呈近似线性关系,此推断需要大量的实验进一步 科学论证;另一方面, Pt Pd 相比,HC Rh 的 吸附量较少[25] , 因此, Rh 在贵金属中的含 量 对 C3H8 催化的直接影响相对较小。

C3鄄DPF CO C3H8 具有极低的起燃温度, 这主要是因为涂层中贵金属含量较高,当温度高于 240 益后, C3H8 的转换效率基本维持在 82% ~ 85% 左右,这可能是因为贵金属在反应中状态变化 的影响。 通常状态下 Pd 热力学稳定状态为+2 价氧 化物(PdO),但相关研究表明 Pd 的表面状态受到温 度、压 力 以 及 环 境 组 成 等 多 种 因 素 的 影 响[24] Maillet [26]研究了 Pd / Al 2O3 催化剂的 COC3H6 C3H8 CH4 的氧化反应,发现 PdO 在各反应开始 前被还原,而不同反应中 PdO 的还原程度不同。 正是因为在催化过程中,单质 Pd 和氧化态 PdO 的比 例不 同 对 HC 的 转 换 效 率 产 生 不 同 的 影 响, Yoshiteru [27]基于 SiO2 Al 2O3 负载 Pd 催化剂,研 究了 Pd 的价态对 C3H8 催化转化活性的影响,提出 催化剂表面氧化态和还原态 Pd 存在一个最优比例 使 C3H8 氧化反应活性最高。 另一方面,由于在低 温区,C3DPF CO C3H8 具有较高转换效率,当 混合气中 CO C3H8 含量随转换效率增加而降低 时,较高浓度的 NO 在活性位具有较高的竞争吸附 优势, PdO Pd NO 具有更多的活性位[28] ,两 者比例变化会影响 NO 在催化剂的吸附氧化。 Irani [29]研究证实 Pt / Al 2O3 暴露在氧气或 NO2 中能形 成 Pt 氧化物,Pt 氧化物的存在降低了 HC 的氧化性 能,也抑制了 NO 的氧化。 因此,当温度高于 240 益 后,催化剂中贵金属含量、价态以及混合气组分综合 化学作用 使 C3DPF 随 温 度 升 高 不 会 明 显 增 加 C3H8 的转换效率。


2. 2 柴油机 CDPF 台架实验结果分析

2. 2. 1 CO THC

在柴油机排气环境中,不同催化剂的全尺寸 CDPF 对气态物的影响特性与模拟反应器实验有所 差异,主要原因是柴油机排气中污染物成分复杂、浓 度差异、空速、排气温度等因素对催化剂活性、稳定 性的影响。

4 为柴油机安装不同 CDPF CO 降低率, 随柴油机负荷增加,CDPF 入口处 CO 浓度先降低, 在高 负 荷 呈 略 微 升 高 趋 势。 在 不 同 负 荷, 不 同 CDPF 均能明显降低 CO 排放。 随负荷增加,不同 催化剂 CDPF CO 的降低率大体呈下降趋势。 在 低负荷工况,入口温度为 220 ,C1 / C2 / C3DPF CO 的降低率均为 98% 左右。 而在模拟反应器温度 为 220 益 时,CDPF 小样对 CO 的降低率分别为 83. 0% 94. 5% 96. 7% ,在真实柴油机排气中, CDPF CO 具有较低的起燃温度,全尺寸 CDPF 具 有更多的贵金属涂覆总量,在相同的温度下,全尺寸 CDPF 较多的活性位是增加 CO 转换效率的主要原 因,而且在排气中 THC 浓度极低,降低了与 CO 对 活性位的竞争。 在 400 益 时,C1 / C2DPF CO 的 降低率为 78. 7% 74. 4% ,当负荷进一步增加,CO 的转换效率分别降低到74. 4% 67. 6% 。 在300 ~ 450 益时,C3DPF CO 的降低率基本维持在 80% 左右,当负荷增加,转换效率增加到 85. 1% CDPF CO 降低率随负荷增加而降低的原因主要有两方 面:一方面,由吸附动力学可知,入口处 CO 浓度的降低减少了 CO 在催化剂的吸附量。 在不同温度下 CO 的吸附态是不同的,因此,CO 被活化的程度也 不同;另一方面,较高浓度的 NO 在催化剂活性位的 竞争吸附会不同程度的降低 CO 的吸附。 在高负荷 工况,CO 降低率会增加,入口温度进一步增加使 CO 的吸附活化量增加,NO 氧化生成的 NO2 反过 来对 NO 吸附活性位抑制作用间接促进了 CO 获得 氧空位;增加的 NO2 会促进 CO THC 的氧化。 因此,在高负荷工况,CDPF CO 的降低率呈增加 趋势。 C3DPF CO 具有相对较高、较稳定的转换 效率,其较高的贵金属含量是主要原因,在高温时, C2DPF 相比,C1DPF CO 的降低率较高,这 可能是因为 C1DPF 中增加了 Pd 负载量,促进 CO 的氧化。 魏光曦[24]在模拟柴油机排气中研究证实, 提高 Pd 负载量有利于 COC3H6 的氧化而不利于高 分子 C10H22的氧化。



5 为柴油机安装不同 CDPF THC 降低率。 随柴油机负荷增加,CDPF 入口处的 THC 浓度减少 至微量水平。 CDPF 均能不同程度的减少 THC 排 放,在入口温度为 220 益时,3 CDPF THC 的降 低率均为 70% 左右,与模拟反应实验相比,在真实 柴油机排气中,CDPF THC 具有更低的起燃温 度,主要原因是全尺寸 CDPF 具有较高的贵金属涂 覆总量。 CDPF 入口处较低的 THC 浓度也是一方 面原因。 3 CDPF THC 转换效率随负荷增加 呈规律性递减趋势。 随入口温度提高,C3DPF THC 的转换效率相对较低,与模拟反应结果具有一 致性,分析其原因是催化剂中贵金属含量、价态以及 柴油机复杂气体组分等综合化学影响,详细分析见 2. 1 部分。



2. 2. 2 NO 和 NO2

NOx 是生成 O3 和形成光化学污染的最主要的 前体物。 柴油机使用 CDPF CDPF 耦合 DOC 应 用后,NO NO2 排放变化也一直是学者关注的重 点,特别是 NO2 增加量,适量 NO2 增加量有助于氧 化 DPF 中捕集的碳烟颗粒实现连续再生,充分发挥 NO2 的循环作用。 NO 在催化剂活性位 进 行 吸 附[29] ,吸附的 NO 很难分解为 N2 O2 ,因为在柴 油机排气中氧浓度较高,贵金属活性位有较多的吸 附态氧,抑制了 NO 的还原反应[30] 。 因此,部分 NO 首先被贵金属催化氧化成 NO2 ,一部分 NO2 以硝酸 盐的形式储存起来,一部分 NO2 则被释放到气相 中[31] , 6 和图 7 分别是 CDPF NO NO2 转换 特性。



由图 6 可见,随柴油机负荷增加,CDPF 入口处 NO 浓度呈递增趋势,C1 / C2DPF NO 降低率呈 递增趋势,C3DPF NO 浓度降低率先增加后略微 降低,C1DPF NO 具有相对较高的转换效率。 催 化剂中贵金属含量、 比例影响 NO 的转化效率。Epling [32] 研究表明,在适度反应温度范围内,增 加催化剂中 Pt 负载量会促进 NO 的氧化, Xue [33] 研 究 表 明, 催 化 剂 转 换 频 率 ( Turnover frequency,TOF)并不明显依赖 Pt 含量,而是在催化 过程中 Pt 状态变化以及与其他贵金属相互作用影 响 NO TOF。 同样,通常状态下催化剂中 Pd 热力 学稳定状态为+2 价氧化物[24] ,NO 氧化反应发生在 PdO , PdO Pd 具有更多的活性位。 Pfeifer [28]研究表明, Pt 中增加单质 Pd 不会促进 NO 的氧化。 因此,尽管 C1DPF 中贵金属含量最低,但 表现较高的 NO 转化效率,这可能由于该贵金属比 例的 C1DPF Pd 多以氧化态 PdO 存在的原因。 PdO 在各反应开始前被还原,而不同反应中 PdO 还 原程度不同,在催化过程中单质 Pd PdO 比例不 同影响着催化氧化反应转换效率[26] ,Pd PdO NO 的催化氧化存在一个最优比例。 同样, 2. 1 部分,研究 C3DPF 小样催化剂对 C3H8 的转换效率 得到类似结论。 Pt / Pd 5 1 C2 / C3DPF Pt 含量较高, Pd 含量较低,在催化过程中贵金属间、 贵金属氧化物间的相互影响约束了 NO 的氧化。 在 入口温度为 365 益时,C3DPF NO 的降低率出现 峰值。 NO 反应是放热的,在高温不利于反应进行, Olsson [34]研究 Pt / Al 2O3 NO 的催化氧化特性, 当达到 350 益时出现明显的热力约束;当活性位中 生成的 NO2 达到一定浓度会发生可逆分解, NO2 的分解会导致 Pt 表面氧中毒[35] ,因此,C3DPF NO 的转换特性主要由于催化剂中 Pt 受到的热力约 束和生成的 Pt 氧化物抑制作用。 与 C3DPF 不同 的是,随入口温度提高、NO 浓度增加,C1 / C2DPF NO 的降低率呈增加趋势,Pfeifer [28] 研究表 明,催化过程中被还原成的单质 Pd 促进了 NO 催化 剂的热稳定性,据此推断,在催化过程中,C1 / C2 DPF 的催化剂比例中 PdO 的还原比例增加使催化 剂具有较高的热稳定性。

由图 7 可知,在不同入口温度工况,CDPF 均能 增加 NO2 浓度,NO2 浓度增加率随入口温度提高先 降低再升高,在入口温度为 400 益时,NO2 浓度出现 峰值而增加率为谷值。 NO2 浓度增加主要由催化 剂对 NO 催化氧化而来。 入口处 NO 浓度增加以及 催化剂活性随温度提高促进 NO2 的生成,然而,当 入口处 NO 浓度非常高时,贵金属 Pt 表面接近饱和 时,NO-Pt 的化学键弱于 O-Pt 的化学键,导致 NO 和氧气竞争活化位[36] ,同时,NO2 是催化剂表面非 常好的氧原子来源,相比于 O2 ,NO2 更易在 Pt 活性位形成氧单层覆盖,这是因为 NO2 Pt 上具有更 高的黏附系数,因此,NO2 浓度的增加反过来会抑 制 NO 的氧化。 在温度为 450,入口 NO2 浓度降 低,NO2 增加率略微升高,表明 NO2 浓度降低减弱 对 NO 氧化抑制作用;另一方面,在柴油机高负荷工 况,氧浓度降低减弱氧与 NO 在活性位的竞争吸附。


为更清晰地描述不同催化剂比例 CDPF 对柴油 机排气 NOx NO2 组分的影响,NO2 / NOx 变化率 见图 8,不同 CDPF NO2 / NOx 比例先增加,峰值 分别为 16. 9% 15. 6% 18. 0% ,在排气温度高于 400 益时,NO2 / NOx 的值降低。 NO2 NO 变化的 原因在前文已经进行解释,在此不再赘述。



2. 2. 3 SO2

SO2不仅是形成二次气溶胶的重要气态前体 物,而且也会使柴油机后处理装置中的催化剂发生 中毒而失去活性[37] 。 对 PtPd Rh 3 种元素来 说,Pt 的氧化特性极好,但容易将 SO2 氧化为 SO3 , SO3 与水反应生成硫酸,硫酸与金属或金属氧化 物反应生成各种硫酸盐可能会覆盖在催化剂的活性位上使其失活, DPF 的催化剂中添加 Rh 具有抑 制 Pt SO2 氧化生成 SO3 的能力,提高催化剂的抗 毒性,增强使用寿命,这也是添加微量 Rh 的主要意 义[38] ; Pt 相比,Pd 只形成中等量的硫化物,甚至 在较高温度下也是如此。

9 SO2 增加率,由图 9 可知,随温度提高, CDPF SO2 的增加率逐渐降低,365 ~ 450 ,C1 / C3DPF 基本不增加 SO2 浓度, C2DPF 减少排气 中 SO2 浓度,由于 Pd SO2 的吸附具有更低的活 性[40] ,在高温工况,Pd 含量较低的 C2DPF 容易吸 附 SO2 ,因此,检测到 SO2 浓度会较低。 当温度继续 升高,C2DPF 吸附的 SO2 会发生部分脱附。 研究 选配的催化剂配方具有相对较好的抗硫性,一方面 原因是,在催化剂载体中掺入一定量的 CeO2 会降 低 SO2 的脱附温度,从结合能值角度,添加 Ce ,S 的表面结合能向高能方向移动,原因是 CeO2 通过 表面 O Pt Pd 相互作用削弱了 Pt / PdSO4 , 引起 S 的表面结合能值向高能值方向移动;另一方 面,S CeO2 的键合能比与单独的 酌鄄Al 2O3 的键合 能要弱,导致 Ce 的表面硫酸盐或硫物种的脱附温 度小于单独的 Al 基表面硫酸盐或硫物种[41]



3 结 论

CDPF 小样活性评价实验中,随贵金属含量 的增加,CDPF COC3H8 的起燃温度 t 50 依次降 低。 不同比例贵金属催化剂的 CDPF COTHC 的起燃温度的变化与贵金属含量无明显的线性关 系。 相同比例的贵金属催化剂对 CO C3H8 的起 燃温度是否呈近似线性关系需要更多的实验进行论 证,相同物种起燃温度因同比例贵金属含量不同而 异。 在高温时,催化剂中贵金属含量、价态以及混合 气组分综合化学作用对 C3H8 转换效率影响明显。

在全尺寸 CDPF 的柴油机台架性能实验中,全 尺寸 CDPF CO THC 具 有 更 低 的 起 燃 温 度。 CDPF THC 影响与模拟反应结果具有一致性,分 析其原因是催化剂中贵金属含量、价态以及柴油机 复杂气体组分等综合化学影响。 在适度反应温度范围内,增加催化剂中 Pt 负载 量会促进 NO 氧化,推测 Pd 多以氧化态 PdO 存在 的催化剂中会促进 NO 的氧化,并且 PdO 还原成 Pd会促进催化剂的热稳定性。 NO 氧化生成 NO2 的过 程受到 NO2 浓度的抑制,同时也受柴油机排气中氧 浓度的影响。

PtPdRh 同在的催化剂中,Pd 含量较低的 CDPF 会对 SO2 的吸附量较大,但随温度升高,由于 助剂中 CeO2 的存在会促使 SO2的脱附温度趋低,使 CDPF 具有一定的抗硫性。






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